Menjelang tahun 1920, pusat perjuangan nasional telah berpindah dari Istanbul ke Ankara. Di sinilah Ali Şükrü Bey dan Mustafa Kemal Paşa mula bekerjasama dalam Dewan Perhimpunan Agung Kebangsaan (TBMM). Walaupun sejarah kemudian mengingati mereka sebagai lawan politik, pada ketika itu kedua-duanya berdiri di barisan yang sama dalam usaha mempertahankan kemerdekaan Turki.
Pada 23 April 1920, TBMM mula bersidang di Ankara. Perhimpunan ini menjadi pusat pemerintahan baharu bagi gerakan nasional ketika Istanbul masih berada di bawah kawalan tentera Bersekutu. Ali Şükrü Bey dipilih sebagai wakil Trabzon, manakala Mustafa Kemal Paşa dipilih sebagai Presiden Dewan.
Dalam tempoh ini, Ali Şükrü dikenali sebagai seorang ahli parlimen yang lantang berucap. Pengalaman sebagai wartawan menjadikan hujahnya tersusun dan meyakinkan, manakala latar belakang ketenteraan memberinya kredibiliti ketika membincangkan soal keselamatan negara.
Antara tokoh yang rapat dengannya ialah Mehmet Akif Ersoy, penyair yang kemudiannya menulis İstiklâl Marşı, lagu kebangsaan Turki. Kedua-duanya berkongsi pandangan bahawa agama memainkan peranan penting dalam menyatukan rakyat ketika negara sedang berperang.
Semangat itu terserlah apabila Ali Şükrü menyampaikan khutbah di Masjid Hacı Bayram di Ankara. Dalam ucapannya, beliau menyeru umat Islam supaya mempertahankan Anatolia daripada pendudukan asing dan menyifatkan perjuangan tersebut sebagai satu jihad, iaitu mempertahankan tanah air dan maruah umat.
Selain isu peperangan, Ali Şükrü turut membawa agenda moral ke dalam Dewan Perhimpunan. Beliau merupakan antara penyokong utama undang-undang yang mengehadkan pengeluaran dan pengambilan minuman beralkohol, yang dikenali sebagai Men-i Müskirat Kanunu.
Mengikut pandangannya, sebuah negara yang sedang berjuang untuk mempertahankan kemerdekaan memerlukan masyarakat yang berdisiplin dan berpegang kepada nilai agama. Walaupun undang-undang ini menimbulkan perdebatan, ia memperlihatkan dengan jelas prinsip yang dipegang oleh Ali Şükrü sepanjang kerjaya politiknya.
Pada peringkat ini, perbezaan antara Ali Şükrü dan Mustafa Kemal masih belum menjadi konflik terbuka. Mereka bekerjasama dalam usaha mempertahankan kemerdekaan Turki dan sama-sama menyokong gerakan nasional. Namun, apabila kemenangan semakin hampir dan perhatian mula beralih kepada bentuk negara yang bakal dibina, perbezaan pandangan mengenai kuasa politik, peranan agama dan hala tuju republik baharu mula berubah.
